Der Name von Le Moyne wird vor allem im Zusammenhang mit Boucher und Natoire genannt, deren beider Lehrer er war. Lange Zeit hat man seinem Werk verhältnismäßig wenig Beachtung geschenkt und auch der Tatsache, dass er einen François Boucher in seine künstlerischen Bahnen wies, kaum Bedeutung beigemessen. Diese Zurückhaltung der Forschung bezog sich auf ein Leben, das eher durch persönliche Tragik als durch Erfolg ausgezeichnet war.
Der zunächst hoffnungsvolle Beginn in der Lehre bei Louis Galloche wurde mit dem Gewinn des Prix de Rome der Akademie im Jahre 1711 gekrönt. Finanzielle Schwierigkeiten verhinderten jedoch eine Reise Le Moynes nach Rom und den wichtigsten Kunstzentren Italiens, die er erst mehr als zehn Jahre später 1723/24 als Begleiter von François Berger, eines Freundes des Duc d’Antin, unternehmen konnte.
Seine Karriere an der Akademie verlief folgerichtig, aufgrund seines schwierigen Naturells jedoch nie ohne Komplikationen mit Kollegen wie dem wenig älteren François de Troy. Bei dem Concours von 1727 traten sie offen zutage. Sogar seinen Schülern neidete er den Erfolg. Nach der Berufung zum Professor der Akademie 1733 konnte auch die Ernennung zum „Premier Peintre du Roi“ im Jahre 1736 den verbitterten und wohl umnachteten Künstler nicht daran hindern, 1737 seinem Leben ein Ende zu setzen.
Das Erlebnis Venedigs und seiner Kunst sowie die Möglichkeit des Studiums venezianischer Malerei in der Sammlung Pierre Crozats einerseits, aber auch das Verständnis für die künstlerische Sprache des Rubens andererseits prägten Le Moynes eigenen Stil. Dies wird in der Auffassung des weiblichen Aktes ebenso deutlich wie in der Darstellung der Landschaft. Eigentliche Schwerpunkte in der französischen Malerei des 18. Jahrhunderts hat Le Moyne nicht gesetzt, auch wenn seinen Deckenmalereien, besonders sein Hauptwerk „Die Apotheose des Herkules“ (Versailles), nicht nur den Zeitgenossen eine gelungene Demonstration der illusionistischen Öffnung des Gewölbes zu sein schien. Im Sinne der klassischen Akademie begriff Le Moyne das Aktstudium weiterhin als Ausgangspunkt seiner monumentalen Dekorationsmalerei, obwohl ihm Watteaus künstlerische Wege - insbesondere der Figurendarstellung - weder verborgen noch unverstanden geblieben waren.
